材料对具有显著光学非线性的刺激做出响应的能力对于技术进步和创新至关重要。尽管已经开发出非线性度超过60的光子雪崩上转换纳米材料宇轩配资,但进一步增强仍然是一个挑战。
2025年6月18日,厦门大学梁亮亮、新加坡国立大学刘小钢共同通讯在Nature在线发表题为“Optical nonlinearities in excess of 500 through sublattice reconstruction”的研究论文,该研究提出了一种方法,通过重建子点阵和扩展雪崩网络来增加光子雪崩非线性超过500。
该研究证明了基质材料中的镥替代导致显著的局部晶体场畸变。这些扭曲强化了交叉松弛。因此,光学非线性被显著放大,能够通过单光束扫描显微镜进行亚衍射成像宇轩配资,分别实现33纳米(约为λExc的1/32)和80纳米(约为λExc的1/13)的横向和轴向分辨率(其中λExc为激发波长)。此外,该研究显示了光子雪崩纳米晶体中的区域差异,其中光子雪崩性能在单个纳米颗粒水平上的不同区域之间有所不同。这种效应,加上极端的光学非线性,使得使用简单的仪器就能以超出其物理尺寸的分辨率来可视化纳米发射器。这些进步为超分辨率成像、超灵敏传感、片上光开关和红外量子计数开辟了新的可能性。

寻找对光有响应的材料对光学技术的发展至关重要,特别是通过探索因其非线性光学行为而闻名的多光子过程。这些发展的核心是镧系元素掺杂的上转换纳米粒子(UCNPs)。这些纳米粒子的特点是其复杂的能级和通过顺序吸收多个光子来触发非线性光学响应的能力。这些独特的属性使UCNPs对于广泛的应用至关重要,特别是在传感和成像领域,在这些领域中,它们与光相互作用的能力可以被用于先进的技术解决方案。
UCNPs中的光子雪崩现象通过引入正反馈机制进一步丰富了非线性纳米光子学领域宇轩配资,该正反馈机制可以实现约60°的非线性值。这种高度的光敏感性使得光子雪崩成为开发低成本超分辨率成像技术的一种有前途的工具。然而,photonavalanche过程受复杂的发光动力学控制,这些动力学受各种因素的影响,如吸收截面、交叉弛豫和激发态粒子数减少动力学。尽管镧系离子的4f–4f电子跃迁通常是宇称禁止的,但在对称性较低的晶体场中,它们变得更加有利。因此,除了调整离子类型和掺杂浓度,局部晶体场的变化严重影响镧系离子之间的偶极-偶极相互作用,最终影响离子间的能量交换效率。

通过子点阵重构增强光子雪崩非线性(图源自Nature)
该研究搭建了适用于光子雪崩效应研究的高性能测试平台,采用高度集成的自动化架构,涵盖基于伺服电机的精密激光功率控制、三维压电位移台定位、基于门控单光子探测的高时间精度荧光信号采集等多个模块,实现了对非线性光学响应的高效可靠采集与分析。进一步通过调控纳米晶内部的晶格结构,在雪崩离子网络中诱导出显著的晶体场畸变,从而显著提升离子间的交叉弛豫速率,成功实现了超过500阶的光学非线性响应,刷新了光子雪崩材料的性能纪录,标志着非线性光学材料设计进入以晶体结构工程为核心的新阶段。
参考信息:
https://www.nature.com/articles/s41586-025-09164-y
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